Curvatura

Scientific Reports volume 6, numero articolo: 19461 (2016) Citare questo articolo

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Abbiamo studiato l'accoppiamento spin-orbita (SOC) potenziato dalla curvatura e l'effetto spinterface nelle valvole di spin organiche (OSV) a base di carbonio utilizzando molecole buckyball C60 e C70. Poiché il 12C naturalmente abbondante ha un nucleare senza spin, i materiali hanno un'interazione iperfine trascurabile (HFI) e lo stesso SOC intrinseco, ma un SOC di curvatura diverso a causa delle loro curvature distinte. Abbiamo adattato la dipendenza dallo spessore della magnetoresistenza (MR) negli OSV a varie temperature utilizzando l'equazione di Jullière modificata. Abbiamo scoperto che la lunghezza di diffusione dello spin nella pellicola C70 è superiore a 120 nm, chiaramente più lunga di quella della pellicola C60 a tutte le temperature. Si stima che il rapporto SOC effettivo della pellicola C70 rispetto alla pellicola C60 sia di circa 0,8. Ciò è stato confermato dalla misurazione della magnetoelettroluminescenza (MEL) nei diodi emettitori di luce (LED) a base di fullerene. Successivamente, l'effettiva polarizzazione dello spin negli OSV basati su C70 è inferiore a quella negli OSV basati su C60, il che implica che hanno un effetto spinterface diverso. Il primo studio di calcolo del principio mostra che la polarizzazione dello spin degli elettroni orbitali dz2 degli atomi di Co contattati con C60 è maggiore, causando una migliore polarizzazione dello spin efficace all'interfaccia.

I semiconduttori organici (OSEC) hanno recentemente attirato grande attenzione nella comunità spintronica poiché possiedono una lunga durata di spin a causa del ridotto accoppiamento intrinseco spin-orbita (SOC) causato dagli elementi leggeri e dall'interazione iperfine (HFI) relativamente debole associata a la simmetria dell'orbitale dell'elettrone π1,2. Pertanto gli OSEC con elevata mobilità dei portatori mostrerebbero una coerenza di spin che potrebbe essere mantenuta su distanze macroscopiche. La motivazione per la ricerca di materiali con una lunga lunghezza di diffusione dello spin è l'ottenimento di una grande magnetoresistenza (MR) nelle valvole di spin organiche (OSV)3,4,5, prestazioni elevate dei diodi organici a emissione di luce polarizzati con spin6,7,8,9 e la realizzazione di dispositivi di polarizzazione del trasporto di spin controllati elettricamente come i transistor di spin10. Un OSV è costituito da un sottile strato di molecole organiche o polimeri inserito tra due contatti ferromagnetici (FM) (vedere Fig. 1a); la resistenza del dispositivo dipende dalla relativa configurazione di magnetizzazione degli elettrodi. Il funzionamento dell'OSV includerebbe l'iniezione di spin e il rilevamento tramite elettrodi magnetici e il trasporto di spin accompagnato dal rilassamento dello spin nell'interstrato organico; il primo è legato alla polarizzazione dello spin interfacciale, denominata spinterface11,12,13,14,15,16,17 che è influenzata dalla polarizzazione dello spin dell'elettrodo FM e dall'ibridazione orbitale OSEC/elettrodo, mentre il secondo dipende dallo spin tempo di rilassamento e coefficiente di diffusione della carica nel distanziatore organico che definisce la lunghezza di diffusione dello spin del materiale (vedere Fig. 1b).

(a) Rappresentazione schematica di un tipico dispositivo costituito da due elettrodi FM e un distanziatore OSEC. Un campo magnetico nel piano, B, viene spazzato per commutare separatamente le direzioni di magnetizzazione dei due elettrodi FM mentre la resistenza del dispositivo viene misurata utilizzando la tecnica di misurazione a quattro sonde. (b) La rappresentazione schematica dell'effetto spinterface e dell'effetto di perdita di spin nelle valvole di spin organiche. Le frecce mostrano la polarizzazione dello spin degli elettrodi e degli elettroni di trasporto. Strutture molecolari del fullerene (c) C70 e (d) C60.

Finora, esistono diverse sfide sulla comprensione del meccanismo di perdita di spin e della dipendenza dalla temperatura della lunghezza di diffusione dello spin negli OSEC18. Drew et al.19 utilizzando la spettroscopia dello spin muonico hanno scoperto che la lunghezza di diffusione dello spin del portatore in un OSV basato su molecole Alq3 viene significativamente attenuata a una temperatura superiore a 100 K, portando a MR non osservabile alla temperatura più elevata. Al contrario, utilizzando la tecnica di pompaggio a rotazione con risonanza ferromagnetica Jiang et al. hanno trovato l'indipendenza dalla temperatura della lunghezza di diffusione dello spin nel film Alq320. Inoltre, Kawasugi et al.21 hanno recentemente riscontrato circa il 10% di MR in un OSV basato su TPD a tutte le temperature. Sebbene la lunghezza di diffusione dello spin non sia stata misurata, il risultato implica che anche la lunghezza di diffusione dello spin nelle molecole TPD è insensibile alla temperatura del dispositivo. Inoltre, è stato dimostrato teoricamente e sperimentalmente che l'HFI svolge un ruolo cruciale in tutte le risposte di spin nei polimeri a base di PPV5,22,23. Tuttavia, Ando et al.24 hanno recentemente dimostrato che una corrente di spin pura può essere pompata da un elettrodo ferromagnetico in polimeri conduttori e può essere rilevata utilizzando l'effetto Hall di spin inverso, dove il SOC intrinseco gioca un ruolo importante. Lo studio richiede la riconsiderazione del ruolo del SOC sul trasporto di spin negli OSEC anche quando il materiale non contiene metalli pesanti24,25. Tuttavia, esiste una limitazione nella loro tecnica sperimentale: la presenza di un ampio campo magnetico durante la misurazione spegne l'HFI portando ad una lunghezza di diffusione dello spin estremamente lunga, superiore a 200 nm a temperatura ambiente26. Finora, ci sono pochissimi sforzi per comprendere l’effetto del SOC intrinseco nelle valvole di spin convenzionali basate su OSEC. Tuttavia, ci sono diversi studi sulla risposta dello spin nelle molecole complesse di metalli in cui il grande SOC intrinseco dei metalli pesanti è chiaramente dominante rispetto ad altri meccanismi di interazione dello spin27. Riteniamo che il modo efficace per rimuovere il forte effetto dell'HFI considerando solo l'effetto SOC sia studiare le valvole di spin basate sul fullerene28,29,30,31,32,33; i materiali sono composti per il 99% da atomi 12C naturalmente abbondanti che hanno nuclei senza spin e quindi HFI pari a zero. Poiché il SOC intrinseco nel C60 è stimato a circa 10 mK, si presume che il fullerene abbia un lungo tempo di rilassamento dello spin34. Inoltre, le valvole di spin basate su C60 mostrano una magnetoresistenza (MR) relativamente elevata a temperatura ambiente30,31,32, il che è promettente per le applicazioni spintroniche basate su sostanze organiche. A differenza degli OSEC convenzionali, il materiale C60 mostra la sua robustezza meccanica contro la penetrazione del metallo durante la fabbricazione dell'elettrodo32,35 e quindi è un materiale ideale per studiare la scienza della spinterface. Tuttavia, vari studi sugli OSV basati su C60 mostrano sorprendentemente che la lunghezza di diffusione dello spin in C60 varia da 10 nm a più di 100 nm, non significativamente maggiore rispetto agli OSEC convenzionali29,30,33. Non è ancora chiaro se esistano altri meccanismi di perdita di spin oltre al SOC intrinseco nel fullerene. Recentemente, lo studio della forza del SOC in materiali a base di carbonio come grafene, nanotubi di carbonio e fullerene ha guadagnato un'enorme attenzione a causa della loro fase topologica non banale che induce un salto di carica tra gli orbitali nelle bande π e σ tra atomi di carbonio vicini causando la cosiddetta curvatura SOC34,36,37,38. Forse, i fullereni C60 e C70 con fasi topologiche abbastanza distintive (vedi Fig. 1c,d) possono essere la scelta più sufficiente per confrontare l'effetto della curvatura SOC sul trasporto di spin. Tale studio critico infatti non è stato ancora raggiunto empiricamente nelle valvole di spin basate sul fullerene. Tuttavia, Arbogast et al.39 hanno riportato con fermezza il SOC più forte nelle molecole C60 rispetto alle molecole C70 mentre studiavano le loro proprietà fotofisiche. Al contrario, vari studi di risonanza paramagnetica elettronica sui C60 e C70 drogati sia in soluzione che in forme solide mostrano che il loro valore relativo dell'elettrone g dipende dall'uso di agenti droganti40,41.